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導(dǎo)言

近年來，單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）取得了顯著進(jìn)展，光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）已超過26%。然而，為了進(jìn)一步提升效率并突破Shockley-Queisser（SQ）極限，寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）作為疊層太陽能電池的頂電池，受到了廣泛關(guān)注。然而，目前大多數(shù)WBG-PSCs（Eg > 1.65 eV）的開路電壓（VOC）損失較大，通常超過0.45 V，這限制了疊層太陽能電池的效率提升。為了進(jìn)一步降低WBG-PSCs的VOC損失，研究人員致力于通過成分工程、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V。因此，開發(fā)新型材料以解決WBG-PSCs的問題至關(guān)重要。

相關(guān)成果以“高效寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池：通過空穴選擇性界面工程實(shí)現(xiàn)低于0.4V的開路電壓損失"為題發(fā)表。希望該研究能為您的科學(xué)研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)。

正文

寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）因其在疊層光伏中的潛力而備受關(guān)注。然而，目前大多數(shù)WBG-PSCs的開路電壓（VOC）損失較大，限制了其效率提升。為了降低VOC損失，研究人員通過成分工程、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V。為了進(jìn)一步降低VOC損失，華東理工大學(xué)吳永真教授團(tuán)隊提出了一種基于兩親性分子空穴選擇性材料（HSMs）的界面工程策略，通過在鈣鈦礦和基底之間插入含有氰基乙烯基膦酸（CPA）錨定基團(tuán)的分子，顯著提高了WBG-PSCs的VOC。

在p-i-n結(jié)構(gòu)中，鈣鈦礦沉積在空穴選擇性層（HSL）上，因此HSL的性質(zhì)對鈣鈦礦吸收層的結(jié)晶過程至關(guān)重要。理想的HSL應(yīng)具有高潤濕性、良好的鈣鈦礦結(jié)晶能力、界面缺陷鈍化能力和與WBG鈣鈦礦價帶的良好能級對齊。本研究中，通過改變?nèi)桨坊鶊F(tuán)上的取代基（甲氧基、甲基和氫），合成了三種CPA基HSMs，分別為MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結(jié)構(gòu)，顯著改善了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量和器件性能。

結(jié)果與討論

分子能級調(diào)控與鈣鈦礦薄膜特性

研究人員通過改變?nèi)桨坊鶊F(tuán)上的取代基，合成了三種氰基乙烯基膦酸（CPA）基空穴選擇性材料（HSMs），分別為MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結(jié)構(gòu)，包含化學(xué)錨定的自組裝單分子層和未吸附的上層。通過紫外-可見吸收光譜（UV-vis）和循環(huán)伏安法（CV）測量，研究人員估算了這些HSMs的分子能級。圖1展示了這些材料的CV曲線和UV-vis吸收光譜，表明MePA-CPA的HOMO能級（-5.59 eV）*接近WBG鈣鈦礦的價帶（-5.64 eV），從而實(shí)現(xiàn)了更好的能級對齊。

圖1 分子型空穴選擇性材料（HSMs）與鈣鈦礦薄膜。（a）基于CPA分子的雙層堆疊結(jié)構(gòu)在玻璃/ITO基底上的示意圖。（b）MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA的分子結(jié)構(gòu)。（c）鈣鈦礦與分子型HSMs的能量圖。（d）沉積在MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA上的寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜的X射線衍射（XRD）圖案。（e–g）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦薄膜底部表面的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像。

鈣鈦礦薄膜的形貌與結(jié)晶性

研究人員通過X射線衍射（XRD）和掃描電子顯微鏡（SEM）對不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜進(jìn)行了表征。圖S5展示了鈣鈦礦薄膜的SEM圖像，表明不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜在形貌和結(jié)晶性上沒有顯著差異。這表明分子工程策略并未改變鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和形貌。

能級對齊改善器件性能

研究人員通過調(diào)整HSMs的能級，顯著提高了WBG-PSCs的開路電壓（VOC）。圖2a展示了基于不同HSMs的WBG-PSCs的電流密度-電壓（J-V）曲線。結(jié)果顯示，基于MePA-CPA的器件實(shí)現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE），這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）。

圖2 不同空穴選擇性材料（HSMs）上沉積的寬帶隙（WBG）器件的性能。（a）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的典型電流密度-電壓（J-V）曲線。（b）沉積在MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA上的WBG鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的外量子效率（EQE）曲線，其積分短路電流密度（JSC）值分別為20.83 mA cm?2、20.87 mA cm?2和20.61 mA cm?2。（c）WBG鈣鈦礦器件的開路電壓（VOC）直方圖。（d）總結(jié)了帶隙約為1.68 eV的WBG-PSCs中報告的開路電壓（VOC）值。本研究中的值用星號標(biāo)出。（e）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的電致發(fā)光外量子效率（EQEEL）。（f）基于ITO/HSL/1.68 eV鈣鈦礦/PEAI/C60樣品的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）值計算得到的穩(wěn)態(tài)開路光生電壓。

非輻射復(fù)合損失的降低

為了量化非輻射復(fù)合對VOC的影響，研究人員測量了這些WBG-PSCs的電致發(fā)光（EL）光譜。通過分析這些器件在20.7 mA/cm2注入電流密度下的EL光譜，計算得知，MePA-CPA基器件的非輻射復(fù)合VOC損失（?V3）僅為0.114 V，遠(yuǎn)低于MPA-CPA（0.148 V）和TPA-CPA（0.165 V）。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進(jìn)一步研究了雙層結(jié)構(gòu)對WBG鈣鈦礦相穩(wěn)定性的影響。圖3a展示了雙層結(jié)構(gòu)的示意圖，圖3b和3c展示了目標(biāo)和對照鈣鈦礦薄膜在光照條件下的光致發(fā)光（PL）光譜。結(jié)果顯示，目標(biāo)鈣鈦礦薄膜在光照條件下的PL峰變化較小，表明其具有更高的光穩(wěn)定性。

圖3 雙層結(jié)構(gòu)對寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜相穩(wěn)定性的影響。（a）鈣鈦礦薄膜在雙層結(jié)構(gòu)和自組裝單分子層（SAM）上沉積的示意圖。雙層結(jié)構(gòu)中未吸附的基于CPA的分子會部分滲透到鈣鈦礦層中。（b）目標(biāo)鈣鈦礦薄膜和（c）對照鈣鈦礦薄膜在光照（氙燈，1個標(biāo)準(zhǔn)太陽強(qiáng)度）下20分鐘內(nèi)的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜演化。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進(jìn)一步研究了雙層結(jié)構(gòu)對WBG-PSCs穩(wěn)定性和重現(xiàn)性的影響。圖4a和4b展示了基于目標(biāo)和對照鈣鈦礦薄膜的器件性能分布。結(jié)果顯示，目標(biāo)器件的PCE分布更窄，VOC和填充因子（FF）的分布也更集中。此外，研究人員還制備了大面積（>1 cm2）的WBG-PSCs，圖4c展示了冠*器件的J-V曲線，實(shí)現(xiàn)了21.46%的PCE。

圖4 寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的可重復(fù)性和穩(wěn)定性。（a）基于目標(biāo)鈣鈦礦和對照鈣鈦礦的WBG-PSCs在反向掃描模式下從J-V特性曲線中獲得的開路電壓（VOC）統(tǒng)計值；（b）光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）統(tǒng)計值。（c）面積超過1平方厘米的最佳WBG-PSC的J-V曲線。（d）目標(biāo)鈣鈦礦基WBG-PSC和（e）對照鈣鈦礦基WBG-PSC在2.0伏正向偏壓下20分鐘的電致發(fā)光（EL）成像圖。發(fā)光區(qū)域的面積為0.065平方厘米。標(biāo)尺表示器件的歸一化電致發(fā)光強(qiáng)度。（f）在氮?dú)鈼l件下WBG-PSCs的運(yùn)行穩(wěn)定性。

本文中使用的光電測試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)。DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)結(jié)合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應(yīng)系統(tǒng)的特點(diǎn)和經(jīng)驗(yàn)，采用國家標(biāo)準(zhǔn)計量方法進(jìn)行全自動測試，是光電器件、光電轉(zhuǎn)換材料的光譜響應(yīng)性能研究的必*工具。

結(jié)論

本研究通過設(shè)計和合成一系列CPA基HSMs，顯著提高了WBG-PSCs的VOC和穩(wěn)定性。通過調(diào)整三苯胺基團(tuán)上的取代基，優(yōu)化了HSMs的HOMO能級，從而實(shí)現(xiàn)了與WBG鈣鈦礦的更好能級對齊?；贛ePA-CPA的WBG-PSCs實(shí)現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的PCE，這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）。此外，雙層結(jié)構(gòu)顯著提高了WBG-PSCs的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性，為未來鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的應(yīng)用提供了新的思路。

通訊作者及其團(tuán)隊介紹

吳永真  華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。分別于2008、2013年在華東理工大學(xué)獲得應(yīng)用化學(xué)專業(yè)學(xué)士和博士學(xué)位，2013-2016在日本筑波國立物質(zhì)材料研究所從事博士后研究，2016年10月回國工作，主要研究方向?yàn)樾滦吞柲茈姵夭牧吓c器件。在Science, Nat. Energy, Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Adv. Mater., Energy Environ. Sci. 等國際主流學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI收錄論文80余篇，被SCI他引11000余次，H指數(shù)45。入選交叉領(lǐng)域2019-2021年全球高被引科學(xué)家(科睿唯安)，曾獲得國家自然科學(xué)二等獎（2019年，第三完成人）、上海市自然科學(xué)一等獎（2017年，第三完成人）、中國化學(xué)會青年化學(xué)獎（2020年）。先后入選上海市“東方學(xué)者"（2016年）、中國化學(xué)會“青年人才托舉工程"（2017年）和國家自然科學(xué)基金委“優(yōu)秀青年科學(xué)基金"（2018年）等人才項(xiàng)目資助。

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本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標(biāo)定系統(tǒng)。如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢。

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